Massa: Pré-aqueça o forno em 180ºC. Forre o fundo de uma forma com papel manteiga, não é necessário untar e reserve. Bata as 4 claras até ficarem espumosas, então junte aos poucos as 100 g de açúcar e bata até que as claras mantenham a forma mas fiquem muito duras, reserve.
Derreta o chocolate e junte a manteiga até derreter no chocolate morno. Bata os 2 ovos inteiros e as 4 gemas com as 75 g de açúcar, então acrescente delicadamente a mistura de chocolate, o Cointreau e as raspas de laranja.
Coloque na mistura de chocolate 1 colher bem cheia das claras batidas e misture vigorosamente, depois delicadamente junte as claras restantes.
Coloque na forma e asse por 35 a 40 minutos ou até o bolo estar crescido. Deixe esfriar sobre uma grelha; o meio afundará enquanto esfria.
Cobertura: Quando for consumir, desenforme com cuidado. Não se preocupe com rachaduras ou beiradas quebradiças.
Bata o creme de leite até ficar macio e então junte a baunilha e o Cointreau, continue batendo até ficar firme, mas não duro.
Preencha a cratera do bolo com o creme, e polvilhe o cacau por cima.